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活性炭吸附洗地废水中的多溴联苯醚
文章作者:韩研网络部 更新时间:2022-9-13 15:45:30

  活性炭吸附洗地废水中的多溴联苯醚

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  活性炭的理化性质分析

  活性炭的表面形貌、元素组成和孔隙特征如图1所示。SEM结果表明,活性炭表面粗糙多孔,孔隙结构和尺寸多样,并含有一定量的灰分。X射线能量色散谱仪(EDS)结果表明,活性炭主要由元素C和O组成,含量分别为95%和5%,表明GAC主要以碳结构形式存在,含有一定量的含氧官能团。活性炭的氮吸附-解吸等温线呈IV型,形成H1滞后回线。结合孔径分布曲线可以看出,结构中既有微孔又有中孔。活性炭的平均孔径为2.31nm,表现出优异的吸附潜力。

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  活性炭吸附各种PBDEs

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  循环回收

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  图3:活性炭的重复使用。

  吸附前后的表征

  吸附是被吸附的污染物与材料表面之间的界面过程。为了探索吸附机理,首先用XPS研究了活性炭吸附4,4-二溴二苯醚(BDE-15)后表面化学结构的变化。如图4a所示,活性炭中的主要元素为C和O,吸附前后C1s和O1s的峰位无明显变化,说明吸附前后活性炭的化学成分和结构基本一致。相同。活性炭淋洗液处理后,总谱图中出现Br元素峰(图4b),表明BDE-15成功吸附在活性炭上。吸附前,C1s光谱分为图4中289.7、285.9和284.4eV三个峰c,分别对应C=O、C—O和C=C键,表明活性炭是由芳香苯环组成的碳骨架结构。O1s光谱在图4d中分为535.18、530.86和532.67eV,分别对应于O-Fx、CO-O和OH-H键。结合C1s的峰,说明活性炭可能含有羰基、羟基、羧基、醚基等含氧官能团,这与EDS结果一致。吸附后C=C、C=O和OH键对应的峰变弱,表明它们参与了BDE-15的吸附,推测不饱和碳结构或BDE-15和活性炭的含氧官能团。

  图4:吸附前后活性炭的XPS全光谱(a)、Br3d光谱(b)、C1s光谱(c)和O1s光谱(d)。

  DFT计算中的微观机制

  为进一步研究PBDEs与活性炭之间的微观相互作用机制,通过计算化学研究了活性炭结构模型与BDE-15之间的弱相互作用。根据表征结果,构建了以晕苯为基本结构的纯碳结构模型,以及羧基、羟基、醛和醚取代的结构模型,模拟了活性炭的不饱和碳结构和含氧官能团结构。BDE-15和五种活性炭结构模型的静电势如图5所示。BDE-15在其溴原子和氧原子附近显示出负静电势,而在其他区域,尤其是在其氢原子附近,则显示出正静电势。这是因为溴原子和氧原子的电负性大于碳原子,而氢原子的电负性最小。在Coronene的结构中,所有的碳原子都表现出负的静电势特征,而氢原子则表现出正的静电势特征。含氧官能团的引入增加了基团附近的正静电势面积和负静电势面积,属于结构中极性最强的区域。根据正负静电势相互吸引的原理,BDE-15和活性炭结构模型可以形成多种复合构型。可以推测,基团附近存在强静电势区使得BDE-15更容易与基团结合。

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  活性炭吸附洗地废水中的多溴联苯醚,我们以椰壳颗粒活性炭为研究对象,研究了一种在洗土废水中同时去除PBDEs和回收表面活性剂的有效吸附过程,并通过DFT计算分析了活性炭与PBDEs的微观相互作用机理。结果表明,活性炭对BDE-15的吸附是一个吸附位点分布不均匀、官能团间相互作用的吸附过程。吸附速率受外部液膜扩散和颗粒内扩散控制。吸附过程中为负值,说明BDE-15的吸附过程是自发的。在最佳反应条件下,BDE-15的最大吸附量可达623.19μmol/g,大于以往研究中吸附剂的吸附量,回收率始终高于83%。天然共存离子和pH对BDE-15的去除和回收影响不大,甲醇能有效再生活性炭,重复使用(3次)后吸附量仍能达到初始的81%以上,有利于实际应用。XPS和FTIR结果表明,活性炭中存在不饱和的芳香族结构和含氧官能团。DFT计算表明,BDE-15与活性炭的相互作用主要是范德华相互作用和π-π相互作用,同时存在O-H相互作用。含氧官能团的存在促进了分子间的相互作用,有利于BDE-15的吸附,其中-COOH的促进作用最强。

文章标签:椰壳活性炭,果壳活性炭,煤质活性炭,木质活性炭,蜂窝活性炭,净水活性炭.

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